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         Der Übergang
             vom mikroskopischen, kohärenten 
              zum makroskopischen, dissipativen Verhalten.
(Quantenkinetik und Femtosekunden-Halbleiter-Spektroskopie.)


 
 

Ladislaus Alexander Bányai

H. Haug, C. Remling, B. Tran Thoai, K. ElSayed, E. Reitsamer, A. Schmenkel, Q. T. Vu
 





\begin{displaymath}1 fs = 10^{-15} s\end{displaymath}


\fbox{\huge \bf{\textcolor{blue} {Zeitumkehr und Irreversibilit\uml at}}} 
 
 
 
 

Femtosekunden-Laserpulse im Wellenlengenbereich der Halbleiterbandlücken
 
 


 
 
 
 

Kontrollierbare Zeiten (Pulsbreite und Verzögerungen) auf einer Skala die kurzer als die typische Relaxationszeiten ist.
 
 
 
 

\begin{displaymath}L = \sum_{i=1}^{N} \frac{m{\dot x}_{i}^2}{2} - U(x_{i})-\frac{1}{2}\sum_{i=1}^{N} \sum_{j=1}^{N} V(x_{i}-x_{j})\end{displaymath}
Lagrange-Funktion eines klassischen Teilchensystem:




$ t \Rightarrow - t \qquad$



                       invariant gegen  $\dot x \Rightarrow - \dot x$ ( \begin{displaymath}m \ddot x (t) = {\cal E}-\gamma \dot x(t)\end{displaymath} )


 
 
 

Jeder Anfangszustand kann wiedererzeugt werden durch Spiegelung der Geschwindigkeiten!
 
 
 

Poincaré : Nach einer gewissen Zeit kehrt jedes System in die Nähe des Anfangszustandes im Phasenraum zurück !
 
 
 

Wie kann man das mit der makroskopischen Irreversibilität und der Tendenz zum Gleichgewicht vereinbaren !?
 

Bewegung eines Elektrons im elektrischen Feld:

$\bullet$

Nichtmechanische Kräfte: Reibungskonstante  \includegraphics[width=12cm]{thermo.eps}

Das Ohmsches Gesetz zeigt eine Verletzung der T - Invarianz!
 
 

Mit der Quantenmechanik ist die Lage identisch, obwohl formal komplizierter.
 

Offene Systeme

Thermodynamischer Grenzübergang- unendliche Anzahl von Freiheitsgraden und unendliches Volumen bei endlichen Dichten mindestens für eine Komponente des Systems (Thermostat)

\fbox{\huge {\textcolor{blue}{ \bf Klassische lösbare Elektron-Phonon-Modelle}}}







Bis sich die volle Wirkung der Umgebung auswirkt, vergeht Zeit.
 
 
 

Neuer Ansporn:

Bei den optischen Experimenten mit ultrakurzen Femtosekunden-Laserpulsen in Halbleitern sind wir genau am Übergang vom kohärenten quantenmechanischen zum dissipatives Verhalten.
 
 

\begin{displaymath}L = \frac{1}{2}m \dot x^2 + {\cal E} x + \frac{1}{2}\sum_{q}......ot Q}_q^2-(\frac{F_{q}}{\omega_{q}}x-\omega_{q}Q_{q})^2\rbrace\end{displaymath}








A) Das (1D) Caldeira-Leggett-Modell (1983)

Bewegung eines Elektrons, das mit akustischen Phononen wechselwirkt, in einem konstanten elektrischen Feld.


\begin{eqnarray*}\omega_{q} &=& c \mid q \mid \qquad \mbox{- {\it akustische Phononen}}\\( F_{q}^2 &= &C c^2 q )\end{eqnarray*}
 
 

$\qquad Q_{q}(0)= 0 \qquad \dot Q_{q}(0)=0$







 formale Lösung der Phononengleichung mit den Anfangsbedingungen:

\fbox{\parbox{12cm}{\textcolor{magenta}{\begin{displaymath}m \ddot x (t) = {......{t}dt'\, \frac{\sin{\omega_{D}(t-t')}}{t-t'} \dot x (t')\end{displaymath}}}}






führt zur geschlossener Gleichung mit Gedächtnis für das Elektron
 
 


$\omega_D \qquad$

\begin{displaymath}\lim_{\omega_D \to \infty} \frac{\sin{\omega_D t}}{t}=\delta (t) \qquad \qquad\end{displaymath}    -Debye-Frequenz
 
 

$\qquad \qquad \gamma={C\over 2}$






Asymptotische Reibungskonstante :  \begin{displaymath}-\frac{1}{\epsilon_{\infty}} \int d {\bf x} \int d {\bf y}\......nabla {\vec P}({\bf x}) \rho ({\bf y})}{\mid {\bf x - y }\mid}\end{displaymath}
 

Wichtig: Thermodynamisches Limes für die Phononen
 
 
 

B) Klassisches Polaron-Modell

Fröhlich-Kopplung mit LO-Phononen:

$\qquad \vec P({\bf x})$






Gitterpolarisierung:  $\qquad \qquad \rho({\bf x})$

Ladungsdichte: $\epsilon_{\infty}$

Elektronische dielektrische Konstante:  \fbox{\parbox{13.5cm}{\textcolor{magenta}{\begin{displaymath}\frac{d^2 x(t)}......ac{\partial}{\partial x(t)} {\cal V}(\mid x(t)-x(t')\mid)\end{displaymath}}}}

Wichtig: Debye-Regularisierung des Coulomb-Potentials

(Anzahl der Freiheitsgrade im Kontinuummodell = Anzahl der

Freiheitsgrade im Gitter)
 
 

Nach der Eliminierung der Phononenfreiheitsgraden, bekommt man die geschlossene Gleichung mit Gedächtnis für das Elektron (Bewegung in der Feldrichtung) (Bányai, Phys. Rev. Lett. 70, 1674 (1993) )

$\qquad {\cal V}(\mid x\mid)$







C- Kopplungskonstante,  \includegraphics[height=5cm]{pot.eps}  - effektives Potential




$x(t) \approx v t \qquad \mbox {f\uml ur} \qquad t \rightarrow \infty$





Asymptotisch stationäre Bewegung:  \begin{displaymath}0 = {\cal E} + C \int_0^{\infty} dt \sin{(t)} \frac{\partial}{\partial vt}{\cal V}(vt)={\cal E}+C E(v)\end{displaymath}



${\cal E} > {\cal E}_c$










\includegraphics[width=10cm]{lnl1.eps}
 
 





\includegraphics[width=10cm]{stabinstab1.eps}

Typisch für die Übergangsphase zur dissipativen Bewegung sind die

Oszillationen. Aber bei  $\qquad \qquad \ddot x =-\omega_0^2 x -\gamma \dot x -{e\over m}{\cal E}(t)$ freie Beschleunigung:




\includegraphics[height=8cm]{line.eps}
 
 

Kann man die Übergangsregime experimentell beobachten?
 

Einfachster Effekt des Gedächtniskerns: Spektrallinienform
 

Gedämpfter Oszillator im optischen Feld:

$\qquad \qquad \sigma(\omega)= \frac{ne^2}{m}\frac{\imath \omega}{\omega_0^2 -\omega^2 +\imath \omega \gamma} $




führt zur Leitfähigkeit

$\qquad \qquad \gamma \dot x \rightarrow \int_{-\infty}^t dt'\Gamma(t-t')\dot x(t') ; \qquad $




Dämpfung mit Gedächtnis

$\qquad \Gamma(t)=\frac{2\gamma}{\tau\sqrt{\pi}}\exp{-({t\over \tau})^2}\qquad$
 
 

 z. B. $\sigma(\omega)= \frac{ne^2}{m}\frac{\imath \omega}{\omega_0^2 -\omega^2 +\imath \omega \Gamma(\omega)}$



 
 
 

\includegraphics[width=5cm]{band0.eps}







Urbach-Ausläufer der exzitonischer  Resonanz in Halbleiter wegen der Wechselwirkung mit LO-Phononen.





Echtzeitexperimente ?
 
 

Ultrakurzzeitspektroskopie an Halbleitern.




Zweiband-Halbleiter
 

$f_{e,\vec k} \qquad , \qquad f_{v,\vec k}$



Halbleiter-Bloch-Gleichungen


${\vec k}$ - Besetzung der $p({\vec k})$ -Zustände in der Leitungsband und Valenzband (Wahrscheinlichkeit, ``Population``)

\begin{displaymath}\left.{\partial f_{\alpha, \vec k}(t) \over \partial t} =I......r \partial t}\right\vert _{coll}\qquad \qquad(\alpha = e,h)\end{displaymath}          - Korrelation der-Zustände in den zwei Bändern (Wahrscheinlichkeitsamplitude, "Polarisierung")
 
 

\begin{displaymath}\left[ {\partial \over \partial t} + \frac{i}{\hbar}\delt......t.{\partial p_{\vec k}(t) \over \partial t}\right\vert _{coll}\end{displaymath}
 
 

$\delta \epsilon_k (t) =\epsilon_{e,\vec k}(t) +\epsilon_{h,\vec k}(t) -\hbar \omega +E_g \qquad $




Verstimmung gegen der Bandlücke $\epsilon^0_{\alpha,\vec k} = \frac{\hbar^2 k^2}{2 m_{\alpha}}$ ;  $ \epsilon_{\alpha,\vec k}(t) = \epsilon^0_{\alpha,\vec k} -\sum_{\vec k'} V_{\vec k -\vec k'}\; f_{\alpha,\vec k'}(t) \qquad$

 HF- renormierte Energien $\qquad \hbar\Omega_{\vec k}(t) = d{\cal E}(t)+ 2\sum_{\vec k'} V_{\vec k -\vec k'}\; p_{\vec k'}(t) \qquad$

HF- renormierte Rabi-Frequenz \begin{displaymath}\left.{\partial f_ {\vec k}(t)\over \partial t}\right\vert^...... q}f_{\vec k} (t)(1-f_{\vec k-\vec q}(t))N_{\vec q} -\cdots\\end{displaymath}
 

Markovsche Näherung:

$ N_{\vec q} =\frac{1}{exp{\frac{\hbar \omega_{\vec q}}{k_B T}}-1} ;\qquad \qqu......bar} g^2_{\vec q}\delta(e_{\vec k}-e_{\vec k-\vec q} - \hbar\omega_{\vec q} )$




mit

\begin{displaymath}\left.{\partial f_{\vec k}(t)\over \partial t}\right\vert^{Q......')f_{\vec k}(t')(1-f_{\vec k-\vec q}(t'))N_{\vec q} -\cdots\\end{displaymath}






Quantenkinetik:

$\qquad K_{\vec k,\vec q}(t-t') = 2 g^2_{\vec q}\cos{\left (\frac{1}{\hbar}(\epsilon_{\vec k} -\epsilon_{\vec k-\vec q}- \omega_{\vec q} )(t-t')\right)}$

mit

$t \rightarrow \infty$




Energieerhaltung nur bei  \begin{displaymath}\lim_{t \to \infty} \int_{0}^{t} dt' \cos{\left(\frac{1}{\hb......i \delta(e_{\vec k}-e_{\vec k-\vec q} - \hbar\omega_{\vec q} )\end{displaymath}

$\Delta E \Delta t \geq \hbar$





unter der Annahme, daß die Population asymptotisch langsam variiert.

Sonnst wirkt die quantenmechanische Energie-Zeit-Unschärfe:

$p({\vec k},t) \rightarrow 0$




Für kurze Zeiten nach der optischen Anregung sind die Phänomene noch rein quantenmechanisch zu beschreiben.

Später zerfällt die Kohärenz

$10^{-15}$




und bleibt übrig nur ein langsamer Markowscher Prozeß für die Populationen  ${\vec k}$
 

Schnapschüsse der mikroskopischen Erreignisse. Realzeitspektroskopie.

Femtosekunden-Pump-Test-Experimente

Differentielle Transmissionsspektrum.(DTS)




Lichtpulsdauer: 10 -400 fs (1 fs =  \includegraphics[width=6cm]{band1.eps}  s)

Phonen-Kaskaden:
\includegraphics[width=14cm]{arfe0.eps}
 

Theoretisch berechnete Elektronenverteilung:

$ V(q) \rightarrow {V(q)\over \epsilon(\omega,q)} \qquad \qquad$





Differentielle Transmissionsspektrum
(experimentell und theoretisch)

C.Fürst, A. Leitenstorfer, A. Lauberau, und R. Zimmermann,

Phys. Rev. Lett. 78, 3733 (1997)

A. Schmenkel, L. Bányai, und H. Haug, J. Lumin. 76-77, 134 (1998)
 
 
 

(Verzögerungszeiten: -100, -40, 0, 40, 80, 120, 160 fs)
 

Experiment
 



\includegraphics[width=12cm]{qkdts1c.eps}



Quantenkinetik

\includegraphics[width=5cm, angle=0]{absch.eps}
 
 
 
 
 
 
 

Quantenkinetik mit Coulomb-Streuung
 
 

Aufbau der Abschirmung

Das Coulomb Potential wird in Anwesenheit der Ladungsträger abgeschirmt:

$ \epsilon(\omega,q)$

 - Dielektrische Funktion  $\qquad \qquad \epsilon(\omega,q, t)$


 
 
 
 

\includegraphics[width=12cm,angle=0]{eps.eps}
 
 

$\qquad qa_0 =1$




15 fs Puls,  $\qquad \hbar \omega_{Plasma}= 31 meV \qquad T_{Plasma}=200 fs$ ; $\qquad \qquad\delta t \approx \frac{2\pi}{\omega_{pl}}$
 

Die Abschirmung ist träge, erst einige Zeit nach dem Puls voll Aufgebaut!

\includegraphics[width=15cm]{2pu_th_ex0.eps}

Für kurze Zeitintervalle: Nacktes Coulomb-Potential.
 
 

Ohne Quantenkinetik ist die Theorie überhaupt nicht möglich!
 
 

\includegraphics[width=18cm,height=16cm]{fel}
 

DTS-Experiment kann durch Quantenkinetik mit nackten Coulomb-Potential gut erklärt werden. (Camescasse, Alexandrou, Hulin, Bányai, Tran Thoai, Haug, Phys. Rev. Lett. 77, 5429 (96))

Berechnete Elektronen-Verteilung in Leitungsband
 



\includegraphics[width=9cm,height=9cm]{dtsexp}

Zwei Maxima durch Pumpen aus schwerem und leichtem Lochband

Teststrahl-Spektren (Verzögerungen: -80, -40, 0, 40, 80 fs)
 
 
 
  Experiment                                                                 Theorie




\includegraphics[width=10cm,height=10cm,angle=270]{dts1}                      
 
 
 

Spektren beeinflußt durch unvollständige Fourier-Transform.

Verteilung nicht direkt ablesbar!
 
 

Femtosekunden-Vierwellenmischen (FWM)



\includegraphics[width=12cm]{caract1.eps}



Quantenkinetik mit LO-Phononenstreuung
FWM mit 15 fs Pulsen in GaAs von Wegener et al. zeigen vorhergesagte Oszillationen.
(L. Bányai, D. B. Tran Thoai, E. Reitsamer, H. Haug, D. Steinbach, M. U. Wehner, and M. Wegener, Phys. Rev. Lett. 75, 11 (1995))
 
 

$\textstyle \parbox{16cm}{\begin{itemize}\item Offene klassische und quantumme......n die Folgen dieser Verhaltensweise beobachten und analysieren.\end{itemize}}$


 



Oszillationen im Vierwellenmisch-Signal nur durch Quantenkinetik erklärbar.

Oszillation: Kohärenter Interferenzeffekt

Zerfall: Dissipation
 
 




Zusammenfassung
\includegraphics[height=18cm, angle=270]{DTS.eps}













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Ladislaus Banyai 2002-09-20